Το Νοσοκομείο «ΠΟΛΥΚΛΙΝΙΚΗ» ιδρύθηκε στις 3 Μαρτίου 1903 από τους Κεφαλλονίτες γιατρούς Νικόλαο και Ανδρέα Αλιβιζάτο και λειτούργησε αρχικά για παροχή πρωτοβάθμιας φροντίδας υγείας στην οδό Σωκράτους 56 σε δύο δωμάτια και στη συνέχεια (1904) στην οδό Αθηνάς 57 σε 7 δωμάτια.
Στην σημερινή θέση, Πειραιώς 3, μεταφέρθηκε στις 6 Ιουλίου 1905 και λειτούργησε με 50 νοσηλευτικά κρεβάτια, νέα εργαστήρια και ανάπτυξη νέων ειδικοτήτων για εσωτερικούς και εξωτερικούς ασθενείς. Λειτούργησε ανελλιπώς από το 1903 έως το 1944 και προσέφερε μεγάλες υπηρεσίες τόσο σε περιόδους ειρήνης όσο και στους Βαλκανικούς πολέμους, την Ιταλογερμανική εισβολή και την κατοχή.
Από το 1949, άρχισε νέα περίοδος ανάπτυξης με λειτουργία νέων πρότυπων εξειδικευμένων κέντρων, όπως το νευροχειρουργικό τμήμα (1955 - Δ. Οικονόμος), ενδοκρινολογικό τμήμα, βιοχημικό εργαστήριο και τμήμα ισοτόπων (1955 - Ι. Αλιβιζάτος) και το καρδιοχειρουργικό κέντρο (1962 - Ν. Οικονόμος).
Στο νοσοκομείο λειτουργεί ο Ιερός Ναός του Αγίου Γερασίμου ο οποίος ιδρύθηκε το 1905. Στον Ιερό Ναό υπηρέτησαν ως εφημέριοι εξέχουσες ιερατικές φυσιογνωμίες οι οποίοι διατήρησαν ψηλά το ηθικό των ασθενών και το θρησκευτικό τους συναίσθημα ιδιαίτερα σε περιόδους δύσκολους (κατοχή, πόλεμοι κλπ.). Η Αγιογράφηση του Ιερού Ναού είναι ιστορικής σημασίας διότι είχε τη τύχη να αγιογραφηθεί από τον μεγαλύτερο αγιογράφο της εποχής εκείνης Φώτη Κόντογλου και τους μαθητές του.
Το επίπεδο παροχής υπηρεσιών υγείας της Πολυκλινικής στο Σύστημα Δημόσιας Υγείας ήταν και είναι υψηλότατο λόγω της εκπαίδευσης και επιμόρφωσης των φοιτητών, ιατρών και νοσοκόμων με ειδικά εκπαιδευτικά προγράμματα. Σημαντικό ρόλο έπαιξε κατά τη χρονική περίοδο 1910-1926 η Σχολή Νοσοκόμων "Κυανούς Σταυρός".
Το 1985 το νοσοκομείο, με το Ν. 1397/83 εντάχθηκε στο Εθνικό Σύστημα Υγείας και λειτουργούσε ως Ν.Π.Δ.Δ., προσφέροντας υπηρεσίες πρωτοβάθμιας και δευτεροβάθμιας περίθαλψης. Με το Ν. 2889/2001 εντάχθηκε στο πεδίο αρμοδιότητας του Α’ Περιφερειακού Συστήματος Υγείας και Πρόνοιας Αττικής (Α’ ΠΕΣΥΠ). Στη συνέχεια με το Ν. 3329/05 εντάχθηκε στην Α’ Διοικητική Περιφέρεια Αττικής (Α’ ΔΥΠΕ) και με το Ν. 3527/07 στην 1η Υγειονομική περιφέρεια Αττικής (1η Υ.ΠΕ).
Με τον Ενοποιημένο Οργανισμό (ΦΕΚ Β΄ 3515/31.12.2012), το Γενικό Νοσοκομείο Αθηνών «Ο ΕΥΑΓΓΕΛΙΣΜΟΣ» διασυνδέθηκε, υπό ενιαία διοίκηση, με το Γενικό Νοσοκομείο Αθηνών «ΠΟΛΥΚΛΙΝΙΚΗ» και με το Ειδικό Νοσοκομείο «ΟΦΘΑΛΜΙΑΤΡΕΙΟ ΑΘΗΝΩΝ».